Accumulation Characteristics of Surface Pollutants in Different Urban Land Use Types in Changzhou

JIANG Yan1,2, QIN Huapeng1, XIAO Luanhui1, HE Kangmao1, ZHAO Zhijie1,2,†

ACTA Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis - - Contents - JIANG Yan, QIN Huapeng, XIAO Luanhui, et al

1. Key Laboratory for Urban Habitat Environmental Science and Technology, School of Environment and Energy, Peking University Shenzhen Graduate School, Shenzhen 518055; 2. College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871; † Corresponding author, E-mail: zhaozhijie@pku.edu.cn

Abstract In view of the problem that the non-point source pollutants had different accumulation characteristics on urban complex different underlying surfaces, the research took Changzhou central city as an example, collected 64 samples of surface pollutants on residential, industrial, traffic, commercial and cultural lands, tested the contents of SS, ammonia nitrogen and total and dissolved COD, TP, TN of surface pollutants, analyzed the accumulation characteristics of surface pollutants on different urban lands and the seasonal differences among residential and traffic lands. The results showed that the cumulative intensities of pollutants on roads were generally higher than other lands, especially SS and the total COD, with 59004.5 and 11179.7 mg/m2 respectively. The cumulative intensities of dissolved pollutants on commercial lands were highest. The cumulative intensities of pollutants on cultural, residential and industrial lands were low. The cumulative intensities in October 2014 (autumn) and March 2015 (spring) had significant seasonal differences on roads. Compared with autumn, the

average cumulative intensities of SS in spring were reduced by 7.7%, while total TN and dissolved COD, TN, TP and ammonia nitrogen were increased by 3.3%, 49%, 85%, 61% and 200%. The cumulative intensities had no seasonal differences on residential lands. The average ratios of grainy to total COD, TP and TN were 86.5%, 85.1% and 71.1%, which indicated that the main pollutants were adsorbed on the particulate matters, and more urban cleaning helped reduce urban non-point source pollution. The average contents of COD and TN per unit mass of particulate matters on commercial lands were higher than that on the other lands with 532.6 mg/g and 17.5 mg/g, while that on roads were lower than that on the other lands with 212.2 mg/g (COD), 0.86 mg/g (TP) and 2.9 mg/g (TN). Key words urban non-point source; surface pollutants; accumulation

点源和面源是地表水体污染的两大来源[1]。近年来, 随着点源污染逐渐得到有效控制, 面源污染对水质的影响日益突显, 已经受到越来越多的关注。城市地表径流污染是仅次于农田径流的第二大面源污染源[2], 其污染物的主要来源是地表累积物,即地表累积物的组成决定着城市地表径流污染的性质[3]。因此, 开展有关地表累积物的研究有利于控制城市地表径流污染, 从而进一步达到控制水体污染的目的。

目前, 国内外学者对地表累积物中 SS, COD, TP, TN 和氨氮的研究主要集中在累积速率、粒径分形和分布特征等方面。Kim 等[4]对美国南加州 8条高速公路 TSS, COD, TN 和 TP 的日累积量进行研究, 发现 10~70 天的累积速率是 1~10 天的

[5] 64%~79%。Vaze 等 研究了澳大利亚墨尔本布弗里街的营养物质的粒径分形特征, 发现 85%以上的TP 和 TN 吸附在 300 m 以下的颗粒物中。张菊等[6]对小城镇街道灰尘中氮磷含量的研究表明, 城镇中心和风景区的氮磷含量明显高于城镇周边乡村地区。李如忠等[7]发现合肥市地表灰尘中氮的主要组成为有机氮(OR-N), 磷的主要组分为无机磷(IP), 各形态氮和磷的空间分布受城市土地利用类型影响较大。任玉芬等[8]研究了北京城区道路沉积物的污染特性, 发现不同功能区道路沉积物中 TN 和 TP 的含量均较高, 氮主要以可溶态赋存, 磷主要以颗粒态赋存。可见, 尽管有常规污染物累积的研究, 但对应复杂的不同城市下垫面累积特征的研究较少,并很少分析与人类密切相关的居住用地和交通用地的累积季节变化差异。我国城市面源污染的研究起步比较晚, 目前几乎没有系统的城市面源污染监测资料[9]。因此, 本研究基于城市复杂的不同用地类型, 开展面源污染物累积特征和居住用地、交通用地的季节变化差异研究, 不仅有利于丰富面源污染的监测资料, 也可为我国城市面源污染的管理、控

制和预测提供依据。

1 研究区与研究方法1.1 研究区概况

常州位于江苏省南部, 地处长江之南、太湖之滨, 属北亚热带季风性湿润气候区,四季分明, 年平均气温 16.3℃; 雨量丰沛, 年均降水量 1068.9 mm;常年主导风向为东南风。本研究区域为常州中心城区, 含武进区、新北区、天宁区和钟楼区, 建成区总面积达 765.8 km2, 其中, 居住用地占 16.7%, 交通用地占 28.5%, 工业用地占 1.3%, 文教用地占2.8%, 商业用地占 3.5%, 其余为绿地、水域和医疗用地等其他用地。

1.2 样品采集

按照常州中心城区用地类型, 分别对居住用地、工业用地、交通用地、商业用地和文教用地等五大类城市硬化地面进行布点采样。各用地类型按其建设特点、生产活动类型等因素的不同, 进一步细分为 11 个子类, 采样点分类及采样情况见表 1。采样点位分布见图 1。本次采样时间为 2014 年 10月份(秋季)。因为居民用地和交通用地与人类的生活更加密切, 并且这两类用地占常州中心城区面积比例较高, 故在 2015 年 3 月份(春季)对居住用地和交通用地进行二次采样, 用以分析其累积强度的季节差异。已有研究表明, 随着晴天数的不断增加,地表累积量并不是一直增加, 而是逐渐趋近于一个常数[10]。Chow 等[11]在研究中指出, 连续 5 个晴天可使地表累积达到最大量。常州是一个雨量充沛的城市, 常年都有降水, 因此, 受常州实际降水情况的限制, 结合已有研究, 本次采样选择在前期晴天数至少 5天的无风条件下进行。地表累积物的采样通常有干法采样(毛刷、真空吸尘器等)和湿法采样。国内大部分研究使用毛刷干法采样, 但细粒径的灰尘颗粒损失过高[12]。本

[13]研究采用采集效率更高的真空湿采法 。设备主要包括不锈钢采样框(长 1.25 m, 宽 0.4 m, 高 0.2 m)、热熔胶、洗车式喷水机(喷水形式呈扇面; 出水强度为 40 mm/(m2·30min), 与常州 15 年一遇的 30 分钟暴雨相当)、CB30 真空吸水机。首先, 选择合适的采样区域, 用水平仪检测地表坡向, 将采样框的汇水口放置在地表下坡向; 然后, 用热熔胶将采样框与地表接合处密封, 防止冲刷地表的水样漏出;接着, 使用喷水机从采样框一端向汇水口方向喷水,以稳定的速度移动, 往返多次, 直至用尽 20 L 蒸馏水, 同时在采样框汇水口处用吸水机吸取地表径流水样; 最后, 均匀搅拌吸水机内的水样, 虹吸至 1L的采样瓶。

1.3 样品处理与分析方法

地表污染物冲刷水样保存在聚乙烯瓶内, 密封后置于遮光处。采样结束后, 将当天样品送回实验室, 置于 4℃冷藏, 等待样品检测。根据《中华人民共和国国家标准》, 总磷(TP)测定方法采用钼酸铵分光光度法(GB118931989), 悬浮物(SS)测定方法采用重量法(GB119011989), 化学需氧量(COD)测定方法采用重铬酸盐法(GB119141989)。根据《中华人民共和国国家环境保护标准》, 总氮(TN)测定方法采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法(HJ5352009), 氨氮测定方法采用纳氏试剂分光光度法(HJ6362012)。其中, 全量浓度是将样品混匀后立即取样测试; 溶解态浓度是先将样品混匀, 通过孔径 0.45 m 的滤膜抽滤, 然后取样测试。

1.4 数据分析

采用 SPSS 软件对数据进行正态检验、相关性分析和差异性分析。通过 Kolmogorov-smirnov 检验[14],分析数据是否符合正态分布。对各污染物指标进行 Spearman 相关性分析[14], 进一步分析污染物 SS 和氨氮, 以及全量和溶解态的 COD, TP, TN

[15]之间的相关程度。采用 Kruskal-wallis 检验 和Levene 方差齐性检验[16], 分析不同用地污染物累积强度、颗粒态污染物占全量比例、单位颗粒物中污染物含量的大小和离散程度的差异性; 采用 t 检

[15]验 和 Levene 方差齐性检验, 分析居住用地和交通用地累积强度大小和离散程度的季节差异性, 差异显著性检验 p<0.05 时, 表示多样本数据具有显著性差异。收集采样点的地表材质、垃圾清扫类型及频率、居住小区的户数和管理方式、交通用地的 车流量数据、降雨数据等, 用以探讨污染物累积的影响因素。单位质量颗粒物中某污染物含量(本文简称含量比)按照下式计算:

W Rij Wij ,  j式中, Rij 为 j 类用地上单位质量颗粒物中 i 污染物含量(mg/g), Wj为 j 类用地上 SS 累积强度, Wij 为 j类用地上颗粒态 i 污染物的累积强度, i 表示 COD, TP 和 TN, j表示居住用地、工业用地、交通用地、商业用地和文教用地。

2 结果与讨论2.1累积强度相关分析

除溶解态 COD 和溶解态 TN 外, 常州市中心城区地表污染物累积强度指标均符合对数正态分布。溶解态 COD 和溶解态 TN 经过数据变换, 符合正态分布。表 2 给出了地表污染物累积强度的Spearman 相关系数, 可知 SS 和全量 COD 高度相关, 相关系数 r 为 0.74, 该结果也与 Kim 等[17]和袁

[18]艳等 的结果相似。其余各指标的相关系数|r|变化范围在 0.05~0.65 之间, 为中低度相关。

2.2 不同用地污染物累积特征2.2.1 不同功能用地累积特征

采用 Kruskal-wallis 检验, 进行不同用地各污染物累积强度大小的差异显著性检验, 结果见表3。由表 3 可知, 除全量 TN 和溶解态 TP 外, 其余各指标在 5类功能用地上的累积强度存在显著性差异。Levene 方差齐性检验的结果表明, 除全量COD 和全量 TP 外, 其余各污染物指标在 5 类功能用地上的累积强度离散程度明显不同。

由图 2 可知, 交通用地上各污染物的累积强度普遍高于其他功能用地, 尤其是 SS 和全量 COD,均值分别为 59004.5 和 11179.7 mg/m2。韩冰等[3]认为城市面源污染受城市土地利用类型、大气污染状况、地表清扫状况等因素影响。因此, 本研究进一步调查常州交通用地的环境特征和车流量, 发现本次交通用地采样点均是沥青材质, 粗糙度高, 污染物更易累积, 且不易冲刷, 同时交通用地的车辆和人类活动较频繁剧烈。这可能是造成交通用地普遍高于其他用地的原因。

商业用地上全量 COD 累积强度均值为 4455.8

mg/m2, 相对偏低; 但是全量 TN 的累积强度相对偏高, 为 158.6 mg/m2; 全量 TN 的波动范围大, 标准差为 155.9。王书敏等[19]的研究结果也表明 TN 的最高浓度出现在商业区。商业用地上人类的室外活动比较剧烈, 存在向地面倾倒生活污水的现象, 这可能是导致全量 TN累积强度较高的原因。相比较而言, 文教用地、居住用地和工业用地上污染物的累积强度较低, 尤其是工业用地, 各污染物的累积强度均值分别为 20217.8 mg/m2 (SS)、9.4 mg/m2 (氨氮)、5548.7 mg/m2 (全量 COD)、391.3 mg/m2 (溶解态 COD)、22.0 mg/m2 (全量TP)、2.97 mg/m2 (溶解态 TP)、106.7 mg/m2 (全量TN)和 20.7 mg/m2 (溶解态 TN)。该结果与施为

[20]光 的结果不同, 他通过研究成都市区的累积特 征, 发现不同土地用途累积结果差异较大, 顺序为工业区>居民区>交通区>商业区。这也说明了面源污染的随机性[21]。实地调查显示, 文教用地、居住用地和工业用地经常有清洁工人定时清扫, 卫生环境良好; 人类室外活动强度不大, 对地表环境影响较小。常州中心城区内工业用地采样点主要从事电子科技、生物制药、食品等行业, 生产活动基本上在厂房内进行, 对室外地表环境影响较小。因此,上述因素可能是造成这三类用地污染物累积强度偏低的原因。

与全量污染物在 5 种功能用地上的累积强度相比, 溶解态污染物在各功能区之间的累积强度均值差异减小, 且累积强度明显降低, 离散程度较小。由图 2 可知, 商业用地上 4 种溶解态污染物的累积

强度全部高于其他功能用地, 尤其是溶解态 TP 和氨氮, 均值分别为 5.8 和 15 mg/m2。并且, 商业用地累积强度的离散程度明显大于其他功能用地, 这反映出综合性商场、纺织区、建材区、农贸区的溶解态污染物累积强度差异性较大。

2.2.2 居住用地和交通用地的季节变化差异分析

表 4 给出居住用地和交通用地地表污染物累积强度的季节差异显著性检验结果。由表 4 可知, 居住用地地表污染物的累积强度在 2014 年 10 月(秋季)和 2015 年 3 月(春季)没有季节差异, 溶解态 TN和氨氮累积强度的离散程度存在季节差异。结合图3 可知, 2015 年春季氨氮累积强度的离散程度大于 2014 年, 即 2015 年居住用地氨氮单位累积强度存在更大差异性, 其他 3 种溶解态污染物在两个不同季节的单位累积强度的变化范围比较接近。

由表 4 可知, 交通用地上除全量 COD 和全量TP 外, 其他污染物在不同季节中的累积强度存在 显著性差异, 但全量污染物的累积强度离散程度没有季节性差异。结合图 3 可知, 2015 年春季交通用地上 SS 累积强度均值比 2014 年秋季低约 7.7%;全量 TN 以及溶解态 COD, TN, TP, 氨氮的累积强度均值分别比秋季高出约 3.3%, 49%, 85%, 61%和200%。

交通用地在 2014 年 10 月的日均车流量为11533 辆, 2015 年 3 月的日均车流量为 11624 辆,二者差别不大。但是, 交通用地上地表污染物在这两个季节中的累积强度存在显著性差异, 说明除交通流量变化外, 道路上污染物累积分布还会受到其他因素的影响。结合常州 2014 年和 2015 年实际降雨资料, 2014 年 6—9月的降雨量分别为 141.8, 330, 235.8 和 70.9 mm, 降雨次数分别为 10, 13, 15 和 13次。因此秋季(2014 年 10 月)采样时, 道路已经经历了长期的强烈冲刷, 沥青孔隙中的累积物也被冲刷。2014 年 11, 12 月和 2015 年 1, 2月的降雨量分

图 2全量和溶解态污染物在不同用地的累积强度Fig. 2 Cumulative intensities box diagram of total and dissolved pollutants in different lands

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