Review of hot corrosion of thermal barrier coatings of gas turbine

LIU Yongbao1,LIU Jianhua1,YU Youhong1,HE Xing1,LIU Li2 1 College of Power Engineering,Naval University of Engineering,Wuhan 430033,China 2 College of Physics Science and Engineering Technology,Yichun University,Yichun 336000,China

Chinese Journal of Ship Research - - 罗天等:基于 -

Abstract:The review was done in order to make clear the problem of the hot corrosion of the Thermal Barrier Coatings(TBCs)during gas turbine serving. This paper summarizes the factors resulting from the hot corrosion of TBCs during turbine service and classifies methods for enhancing the corrosive resistance of TBCs. A prospective methodology for improving corrosion resistance is also formulated. The main types of corrosion coating include phase reaction, oxidizing of the bond coating, salt-fog corrosion, CMAS corrosion and fuel impurity corrosion. So far, methods for improving the corrosion resistance of TBCs include developing new coating materials, anticorrosive treatment on the surface of TBCs, modifying the stacking configuration and improving the cleansing functions of the gas turbines. In the future, developing new materials with excellent performance will still be the main direction for boosting the improvement of the hot corrosion resistance of TBCs. Simultaneously, improving the tacking configuration and nanotechnology of TBC coatings are potential approaches for improving corrosion resistance. With the development of a Ceramic Matrix Composite (CMC), the focus of the hot corrosion of TBCs may turn to that of Environmental Barrier Coatings (EBCs). Key words:gas turbine;thermal barrier coatings;hot corrosion;review

0引言

Thermal Barrier Coatings,TBC)是热障涂层( NASA一种低热导率涂层材料,最早由美国 于上40世纪 年代提出并在航空发动机上进行了测试[1],一般喷涂于发动机热端合金部件表面起高温防护作用,现已广泛应用于燃气轮机涡轮部TBC件[2]。由于 的隔热作用,可提高涡轮前入口许用温度,增加发动机效率;或在保持涡轮入口温度不变的条件下,降低合金部件热负荷,延长合金部件寿命。此外,TBC隔热作用带来的热端部件冷却空气量减少,可使燃气轮机效率进一步提TBC高。鉴于 带来的巨大效益,美国高性能燃气轮机计划“IHPTET”以及我国航空发动机推进计TBC、高温结构材料、高效叶片冷却技术划中均把列为高压涡轮叶片三大关键技术[3]。Y2O3 ZrO(2 Y2O3 Stability ZrO2,YSZ)稳定化的 TBC 1978是目前使用最广的 陶瓷面层材料。 年Stecura[4]优选组分比例后,7~8YSZ(质量分数7%~ 8% Y2O3 Stability ZrO2)一 TBC的 直占据 陶瓷面层YSZ材料的主导地位。因此,本文主要就基于 的TBC的腐蚀问题展开讨论。其常用的制备方法主2 APS(Air Plasma Spray)和 EB-PVD要有 种: (Electron Beam Physical Vapor Deposition )。常用粘结层(Bond coat)材料一般为MCrAlY合金(M为Ni,Co Ni+Co)或 Pt Al或 改性的 化合物[5],典型的TBC 1结构如图 所示。 TBC虽然 在常温下性能稳定,但在燃气轮机服役过程中仍存在多种高温腐蚀问题,严重影响涂层的寿命。根据外界诱因不同,导致热障涂层腐蚀的主要因素有:陶瓷层高温相变作用、粘结层CalciumMagnesium-alumina-Silicate,CMAS)腐蚀[6]以及燃氧化腐蚀、盐雾腐蚀、钙镁铝硅氧化物( TBC料杂质腐蚀。探索 服役条件下腐蚀机理,研 TBC究提高 抗腐蚀性能的方法和途径,对提高涡轮部件使用寿命及更好发挥热障涂层效用意义重大。

1 TBCs的腐蚀类型 1.1 陶瓷层高温相变

8%(摩尔热障涂层制备过程中,含质量分数4.5%)Y2O3 ZrO2分数 的 被加热到立方相或熔化区ZrO2的非相变四方相(T′相),后,迅速淬冷可生成7~8YSZ该相的存在是 具有优越力学性能的主要原因[7-8]。但在燃气轮机高工况运行时,由于燃烧室出口温度场畸变、热斑或冷却系统故障等原因, TBC 1473K造成涡轮局部超温,当 使用温度超过以后,T′相将不再保持稳定,会相变生成不稳定的四方相(T TBC相)。在 从工作温度冷却到环境温T度的过程中,在残余应力作用下 相又易相变为相(M 3%~5%单斜 相),并产生 的(的)体积膨胀,诱发涂层开裂。

1.2 粘结层氧化腐蚀

粘结层氧化是指粘结层中的铝离子与氧离子Al2O3 YSZ结合生成 氧化层。由于 在高温环境下本身就是氧离子良导体,常作为燃料电池的电极;另外,由于涂层含微裂纹和多孔隙结构特点,使得高温燃气中的氧易通过涂层缺陷到达粘结层。基2于这 个原因,粘结层在高温条件下氧化速率较Al2O3大。在粘结层氧化作用下 逐渐增厚,一般在1~13 μm之间,氧化层的增厚加剧涂层系统内应TBC失效的重要原因[2,9]。力不匹配,这是

1.3 盐雾腐蚀

在海洋环境下工作的燃气轮机,TBC还易受到盐雾腐蚀作用。由于制备后热障涂层内多微裂NaCl纹和孔隙结构,含盐空气中的 易通过涂层中的微裂纹和孔隙侵入涂层内部。研究表明,虽然NaCl YSZ含盐空气中的 对 层的腐蚀作用不明显, MCrAlY但在高温条件下可以导致 粘结层氧化加速,造成疏松状氧化层(γ-Al2O3)增厚[10-11],这种形式的氧化层易开裂且不具有致密氧化层(α-Al2O3)阻隔外界腐蚀侵入的功能。另外,即使在常温条件下,盐雾侵蚀也会造成陶瓷层内氧化锆晶体出现挤压变形现象,导致涂层内的裂纹扩展[11]。此外,叶片通流表面积盐、积垢后还会改变叶型,降低叶片气动效率,使燃气轮机功率下降和油耗增加。因此,作为海洋环境下使用的船用燃

气轮机,盐雾腐蚀问题必须重视。

1.4 CMAS腐蚀

在燃气轮机服役过程中,入口空气中的灰尘、TBC砂石等微粒杂质易造成 类似火山灰环境下的Calcium-Magnesium-aluminaSilicate,CMAS)腐蚀。研究表明[12],CMAS钙镁铝硅氧化物( 混合物TBC对 的破坏作用跟熔点有关,当温度低于熔点时,CMAS TBC对 造成固体冲蚀破坏;当温度高于熔点时,CMAS以熔盐形式沿空隙或微裂纹渗入涂层内部,对涂层产生物理破坏和化学腐蚀作用。EB-PVD TBC方法制备的 具有柱状晶微观结CMAS构特点,对 环境尤其敏感,由于毛细管作用YSZ熔盐从柱状晶间隙渗入 内部,导致涂层微观结构改变,造成孔隙率降低。而且由于热腐蚀作Y,导致 ZrO2用还造成局部贫 晶体在停机冷却阶T M段不稳定,由 相向 相转变,相变过程中的大应CMAS变最终造成涂层的开裂。因此, 既降低了YSZ ZrO2层应变容限也降低了 相稳定性[ 13-16]。Vidal-Setif CMAS等[17 ]研究了实际发动机叶片 腐CMAS蚀现象,发现在叶背和尾缘处几乎没有 渗入,而在叶盆和前缘处,发现有不同程度渗入和相ZrO2关化学反应发生,导致 晶体相稳定性的降低, Ca2Zr5Ti2O16 Ca2Zr2Ti4O14。张小并生成腐蚀产物 和CMAS峰等[ 18 ]的研究也证实, 高温熔融后在毛细管作用下沿着柱状晶间隙往深度方向渗透,与涂层发生热腐蚀反应,热腐蚀与热应力的综合作用导致涂层界面开裂。

1.5 燃料杂质腐蚀

Na,S,V,Pb,P)和从外燃料中腐蚀性杂质(如Si[14],在燃烧过程中,生成强酸界吸入的沙尘中的和强碱性的氧化物,这些氧化物具有特定的酸碱Na3VO(4 3Na2O·V2O5),NaVO(3 Na2O·特性,复合物V2O5),V2O5 ZrO2,Y2O3,CeO2与 等氧化物的高温腐Lewis蚀难易程度存在差异[19]。根据 酸碱理论,只有当酸碱强度相当时不发生反应,否则会发生酸NaVO3 Y2O3碱反应,如 相对于 可以起酸的作用,相GeO2 Ta2O5对于 或 起碱的作用。通常有以下几种腐蚀反应[20-25]: ZrO2(Y2O3) + Mg3V2O8 ® ZrO (M) + 2YVO + 3MgO 2 4

(1) ZrO ( Y2O3 )+ 3SO3 ® ZrO ( M )+ 2 2 )3(在Na2SO4熔盐中) 2Y2 ( SO4 2 ( ) (3) ZrO ( Y2O3 )+ P2O5 ® ZrO ( M )+ 2YPO 2 2 4 8ZrO + 4Na + O2 + 6P2O5 (气态)® 4NaZr2 ( PO4 )3 2 (4) ZrO + P2O5 (液态)® ZrP2O7 (5) 2 YSZ + SiO (沙尘)® Y4(SiO4)3 + ZrO (6) 2 2此外,McKee等[26]通过在燃烧测试装置中使NaCl S TBC用掺有 和 的燃料研究 腐蚀作用。在经871℃燃烧测试后,在ZrO2历 涂层孔洞中可以找到NaSO4成分,在基底层与粘结层界面处发现了硫化物的存在,表明硫酸盐既穿过了面层也穿过了粘PbSO4-NaSO4结层。另一方面,在熔融的 坩埚测ZrO2试中,没有发现 有明显的相稳定性的降低,也YSZ未发现与 之间的腐蚀反应,但在粘结层中发PbCrO4。现了腐蚀产物 YSZ、粘结层甚至是基总之,燃料中各杂质对体合金分别具有不同的腐蚀作用,特别是杂质对Y2O3 YSZ ZrO2的腐蚀造成 中稳定剂降低,导致 相的不稳定性。在应用低品质燃油以及混合燃料时杂质腐蚀问题尤其值得关注。

2 改进TBC抗高温腐蚀性能的方法

TBC 4个提高材料抗高温腐蚀性能,主要从方面入手:发展新的抗高温腐蚀涂层材料、进行涂层表面防腐处理、改进涂层系统结构及增强燃气轮机辅助清洁功能。

2.1 新TBC材料

TBC关于新 材料的研究主要集中在稀土基材料方面。其中,La2Zr2O7涂层获得较多研究人员的关注,Vassen等[27]报道其有更低的弹性模量及更Yugeswaran 等[28 ]研究了其在高的热膨胀系数。V2O5,Na2SO4 Na2SO4 +V2O5和 环境下的腐蚀反应, V2O5证实该涂层具有优良的抗 腐蚀的性能;在Na2SO4 1 200 K腐蚀环境下,当温度在 以下可以保1 350 K持化学稳定性,但是在温度达到 时与Na2SO4 La2O2SO4;而 Na2SO4 +V2O5反应生成 在 腐蚀环境下其抗腐蚀性能中等。Yugeswaran等[29]还提50%8YSZ+50%La2Zr2O7出了一种重量比 的涂层, 8YSZ La2Zr2O7具有比单独采用 或 更优良的性能。Xie LaTi2Al9O19/YSZ等[30]研究了 双层陶瓷涂层,认YSZ为其具有比单 陶瓷层更高的工作温度和更优Na2SO4 NaCl Habibi良的抗 和 熔盐腐蚀的性能。YSZ Ta2O(5 YSZ-Ta2O等[31-32]研究了 中掺入 即 5)后YSZ-Ta2O5 T相的抗高温腐蚀性能,认为在 中存在和正交相的锆钽氧化物,其中正交相在热、化学稳T YSZ-Ta2O5 YSZ定性上均优于 相,因而 具有比 更

Na2SO4+V2O5 Chen 等[33]对好的抗 环境腐蚀性能。LaMgAl11O1(9 LaMA)作 YSZ为组分加入 基中,及作YSZ 2为表面阻隔层覆盖于 表面 种情况下的研究结果表明,LaMA YSZ 2加入 中作为第 相可以有效LaMA阻止熔盐渗入陶瓷层和粘结层。而 作为表面阻隔层使用时,也能增进抗熔盐侵入的性能。ZrO2 TBC关于 稳定剂的替代研究也是提高 抗ZrO2腐蚀性能的一个途径。由于 陶瓷材料常用的CaO,MgO,Y2O3稳定剂 均能与外界腐蚀物质发生反应生成硫酸盐和钒酸盐。因此为了提高稳定剂CeO2,Sc2O3,In2O3,Yb2O3,的抗腐蚀性能,尝试采用Er2O3,Nd2O3 Sm2O3 Y2O3和 等替代 来改进抗腐蚀性能。美国海军研究实验室(Naval Research Labora⁃ tory,NRL Sc2O3 In2O3 ZrO2 )研究表明, 和 可以作为2涂层的抗腐蚀稳定剂。这 种氧化物的酸性均比Y2O3 V2O5要强,更难与 反应。化学研究也证实,纯Sc2O3[34],Yb2O3[35]和 In2O3[36]比 Y2O3净氧化物 更具V2O5 SO3-Na2SO4 CSZ(CeO2有抗 或 腐蚀的作用。stabilized ZrO2)有 YSZ比 更低的热导率和更大的Y2O3 SO3-Na2SO4 NaVO3熔盐热膨胀系数,比 更抗 和Khor 4%的腐蚀[37]。 等[38 ]研究表明摩尔分数 的Er2O3 ZrO2 C T可使 稳定在 相,从而抑制了 相到M相的相变破坏。TBCs此外,纳米材料的兴起在 领域也引发了YSZ YSZ研究热潮。与微米级 相比,纳米级的 在热学、力学、电学上具有特殊的性质,纳米材料的晶粒尺寸能够影响相变,一般情况下只有在高温ZrO2 T ZrO2下稳定存在的 的 相结构,在纳米 中室温下就可以稳定存在[39-40]。纳米陶瓷材料可以提高与粘结层的粘结强度[41-42],进一步减少热导率[43-45], Jamali 等[46 ]研究发提高热循环条件下的寿命。YSZ现,纳米 由于其表面粗糙度更大,且涂层中存Na2SO4+V2O5在高孔隙率纳米区,在 腐蚀环境下的YSZ腐蚀反应比传统 中程度更深。但是由于纳米YSZ高孔隙率提供了更大的应变容限,能够更好T M地抵抗高温腐蚀环境下 相到 相相变时体积变化带来的应变失效。

2.2 TBC表面处理

TBC TBC表面处理是指通过对 表面采用防腐蚀处理措施来达到阻止气态或熔融腐蚀物渗入涂TBC 2层内部的目的。对 表面密封的方式主要有种:一是采用物理手段使涂层表面致密化,减少涂层表面微裂纹和孔隙,阻止腐蚀物侵入,如激光重熔、离子辐照等;二是在涂层表面涂敷封堵层来阻止腐蚀物的渗入。 Tsai YSZ等[47-48]采用激光重熔使得 涂层材料Batista 等[49 ]研究表的抗腐蚀寿命显著增长。但 YSZ明,由于微裂纹的存在,激光重熔的 并不能有效防止厚度方向上的熔盐渗入腐蚀。Yan等[50]研70%H+ +30%C+究了用 的脉冲离子束辐照来实现涂层表面密封的方法。Chen Afrasiabi等[51]和 等[52] 8YSZ Al2O3,发现可以有效在 涂层表面制备致密提高涂层抗高温腐蚀的性能,延长涂层使用寿命。Zhong Wang Al2O3 LaPO4 这2等[53]比较了和 和8YSZ种材料的密封层对 涂层的保护作用,结果表Al2O3 LaPO4 TBC明 比 具有更优良的保护 的性能。Nejati CSZ,CSZ/microAl2O3等[54 ]进一步研究了 和CSZ/nanoAl2O3 Al2O3涂层的抗腐蚀性能,认为 作为CSZ表面密封层可以有效减少 受高温腐蚀影响, Al2O3而具有纳米结构的 密封层效果最好。也有学者采用铝酸盐等无机密封材料来封闭涂层的孔隙和微裂纹[ 55-56 ]。虽然涂层表面密封的研究众多,但是实际应用并不广泛,长期高温条件下仍然存在密封层开裂和腐蚀物局部渗入等问题。

2.3 改变TBC涂层结构

为提高抗腐蚀性能,进行涂层结构系统上的TBC设计也是提高 抗腐蚀性能的重要途径。目YBC前,经典的 涂层结构为双涂层结构(即粘结TBC层与面层)57 [ ]。为提高 材料的抗腐蚀性能,在TBC表面处理时制备表面密封防腐蚀层,也是一种改变涂层结构的方法。另外,考虑到粘结层与合金基体中元素浓度梯度导致的涂层与基体间互扩散的问题,以及粘结层与氧离子的氧化作用,提出阻挡层(Diffusion Barrier Coating,DBC)概念。阻挡粘结层与基体互扩散的阻挡层称为扩散阻挡层,即在基体合金与粘结层之间制备扩散系数低,且与基体和粘结层能良好匹配的薄层[58-59]。类[60-61]:单一贵金属或扩散阻挡层材料有以下几难熔金属、双(多)金属合金、陶瓷层。在这几种扩散阻挡层材料中,单一难熔金属或贵金属对元素的扩散阻滞能力有选择性,制备成本相对较高,且在多元素同时互为扩散情况下效果不佳;双(多)金属合金在界面易生成脆性相,影响涂层和基体的力学性能;陶瓷层综合性能最佳,使用最广,且以氮化物居多[61-62]。阻挡粘结层与氧离子结合的阻挡层称为氧化阻挡层。由于性能稳定且结构致密,目前研究最多的是α-Al2O3 [60,63] ,研究表明制备氧化阻挡层后粘结层的氧化程度降低,陶瓷层粘结强度得到有效保持,TBC性能和寿命得到提升,且采用纳米阻

挡层后效果更明显。此外,在综合考虑防腐、抗粘结层氧化、阻挡扩散等因素的基础上还提出了复合涂层概念,即在涂层表面制备抗腐蚀层,在粘结层上制备氧化阻挡层,在粘结层下制备扩散阻挡层[64-65]。其中Takahashi 2所等[65]提出的一种复合涂层概念如图示,综合考虑了抗腐蚀性能和力学性能,在实验条件下具有更优异的抗腐蚀性能。但是由于结构复杂性和界面不稳定性增多,导致不匹配性风险和制备难度增大,目前未实际应用。若能解决工艺和匹配问题,不失为一种重要的抗腐蚀途径。

2.4 增强燃气轮机辅助清洁功能

TBC除了针对 材料本身的提高抗腐蚀性能的方法之外,燃气轮机在实际应用中还有一套进气过滤系统来保证进气空气的洁净,该过滤系统将外界空气中大部分液态水微粒、固体颗粒杂质挡在了燃气轮机之外。另外,在日常维护中,清洗剂作为一种廉价有效的清洁除垢方法,在一定时间间隔内对燃气轮机通流部分的清洗,可以有效防止盐分和杂质在部件表面的沉积。因此,不论是进气过滤系统还是清洗剂,都使TBC得 工作于更加洁净安全的环境中,大幅提高TBC了其抵抗环境腐蚀的能力。前者可大幅降低接触腐蚀物质的几率,后者可有效降低腐蚀物沉TBC积总量,二者通过控制腐蚀来源,对提高 抗腐蚀性能简单而有效。

2.5 从TBC发展到EBC

随着燃气轮机性能的不断提升,对叶片材料3提出了越来越高的要求,如图 所示。受合金熔点限制,当前先进的单晶高温合金可承受的最高1 100 ℃,因此高温合金未来势必难以温度也低于满足涡轮热端部件的工作要求[66-67]。由于陶瓷基复合材料(Ceramic Matrix Composite(CMC),主要Si3N4 SiC为 和 两种材料)热膨胀系数低,高温强度 1 300 ℃高温,被视为和抗蠕变性能优良,可承受 CMC高温合金材料的理想替代者。 通常会在表SiO2面生成一层 氧化膜,阻止材料的进一步氧化。但是空气中自带的水蒸气和燃料燃烧产物中SiO2 S(i OH)4,造的水蒸气在高温环境中,与 生成CMC CMC材料的持续退化[68]。此外,制备成 材料Y2O3,A12O3,LU2O3所添加的 及其他稀有金属氧化物,在高温氧化环境下会从晶界处迁移到材料表面,严重影响材料的力学性能和抗氧化能力,因此CMC CMC材料同样需要涂层保护。这种将喷涂于材料表面以抵抗外界环境各种不利影响的涂层叫Environmental Barrier Coatings,做环境障涂层( EBC EBCs )。常用的 涂层材料有莫来石[ 68 ]、硅酸钇和硅酸镱[66]等。但是在沙尘环境下,这些常用EBC CMAS的 材料存在 的侵蚀破坏现象,造成EBC熔点降低、阻止外界腐蚀物扩散和渗透的性能退化、力学性能下降、晶界开裂等劣化现象。 NASA EBC针对此研发了先进 材料,采用HfO2、稀有金属氧化物、SiO2三者的复合材料制备EBC,再 Yb-Si先进 配合 复合的粘结层,显示出良CMAS好的抗 和水蒸气腐蚀的性能[ 66 ]。可以预CMC见,随着 材料的逐步推广应用,研究的重点TBC EBC。将从 逐步转向

3结语

陶瓷层高温相变作用、粘结层氧化腐蚀、盐雾腐蚀、CMAS TBC腐蚀,以及燃料杂质腐蚀等是 系TBC统主要的腐蚀方式。为提高 的抗腐蚀性能,主要从发展新的抗高温腐蚀涂层材料、涂层表面处理、改进涂层结构设计及改善燃气轮机辅助清洁功能四方面开展研究工作。其中开发性能更好的涂层材料依然是主流发展方向,改进涂层结构设计,纳米化颗粒涂层在未来充满潜力。随着

CMC材料的逐步应用,对燃气轮机热端部件的涂TBC EBC。另外,改进层防护研究将逐步从 转向燃气轮机进气过滤系统和提高清洗剂清洁效果可TBC有效控制腐蚀物来源,从另一侧面提高 的抗腐蚀能力。

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1 TBC涂层结构系统[2]图 典型Fig.1 Typical structure of TBCs[2]

Fig.3 图3 涡轮叶片极限温度的发展[66,67] Tendency of the temperature limitation of the turbine blade[66,67]

2复合涂层结构系统[65]图Fig.2 Composite structure of TBCs[65]

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