Source Apportionment and Transport Characteristics of Ozone in Baoding during Summer Time

State Key Joint Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control, College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871; † Corresponding author, E-mail: xswang@pku.edu.cn

ACTA Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis - - Contents - HUANG Zhengchao, HONG Linan, YIN Peiling, WANG Xuesong†, ZHANG Yuanhang

Abstract Models-3/cmaq and Brute Force method were applied to simulate the ozone pollution and to analyze how meteorological condition influenced the pollution characteristic and the source apportionment of ozone during July 2014 in Baoding. The distribution of ozone concentration in Baoding gradually increased from west to east. In July, the high ozone episode mainly occurred when southern air mass, southeastern air mass and eastern air mass arrived, and the percentages of polluted days were about 28%, 39% and 17%, respectively. During the maximum eight hours of ozone, background and cross regional transmission contributed about half of concentration of surface ozone. As for the regional contribution, Hebei contributed about 2/5 of the surface ozone. Henan contributed about 1/10 as well as Shandong and Jiangsu. The rapid increasing contribution from central Hebei and influences of vertical transportation from Henan and Shandong province leaded to rapid increasing of surface ozone concentration during the daytime in Baoding; most regional contribution changed gently except for central Hebei area, which resulted in high ozone concentration and long duration in the afternoon as well as the single peak diurnal variation. Key words Baoding; ozone; trajectory; source apportionment; CMAQ

对流层臭氧(O3)是氮氧化物(NOX)和挥发性有机物(VOCS)在大气中通过一系列光化学反应形成的二次污染物, 其浓度受前体物排放、气象条件和

化学转化等多方面因素影响。近地面的高浓度臭氧会对人体健康[1]和生态环境[2]产生诸多不利效应。随着我国经济的快速发展, 城市化和工业化进程使

得大型城市群地区的光化学污染事件屡屡发生[3–4],臭氧污染成为严重的空气污染问题[5–9]。

保定市位于河北省中部, 太行山东麓, 北邻北京, 南接石家庄, 是京津冀地区的中心城市之一。保定臭氧污染的高发期为每年6—8月, 是影响当地夏季空气质量的首要污染问题。2013—2015年, 保定市的臭氧年超标率分别为20.8%, 16.4%和17.8%,全年90分位的最大8小时浓度分别为205, 178和183 μg/m3, 均位列河北省首位, 显示保定市的臭氧污染严重, 且近年来没有改善[10–12]。对保定市的臭氧污染问题虽有报道[13], 但以往的研究更多关注保定地区排放对北京臭氧污染的影响[14–15], 对保定夏季的臭氧污染特征及来源规律的研究有限, 相关认识尚不充分。

保定市2014年7月经历多次严重的臭氧污染过程, 日最大 8 小时浓度超标率高达58%, 与石家庄一起成为河北省污染最严重的污染区域。本文以该月份为例, 采用区域空气质量模式Models-3/cmaq模拟保定境内发生的臭氧污染过程, 并结合后向轨迹分析与排放情景分析, 探讨该地区的臭氧污染特征, 量化污染来源规律, 以期对保定市乃至河北省中部的夏季臭氧污染控制提供参考。

1 资料与方法1.1 模型系统介绍

本研究采用的模拟系统由中尺度气象模式 WRF[16]、源排放处理模式SMOKE[17]和化学传输模式CMAQ[18]构成。模拟区域以(34.53°N, 108.92°E)为中心, 采用36 km和12 km水平分辨率的二重嵌套网格, 其中第二重网格覆盖京津冀及周边地区(图1)。CMAQ模式采用SAPRC07气相化学机理和AERO6气溶胶机理。模拟中使用的人为源排放输入数据主要来自清华大学研制的中国多尺度排放清单(MEIC, www.meicmodel.org)和INTEX-B项目编制的中国周边地区排放清单[19], 天然源排放利用SMOKE中的BEIS3 (Biogenic Emissions Inventory System)模式, 结合模拟区域内的植被分布数据和模拟同期的气温、辐射数据进行计算[20]。图2给出京津冀地区NOX和VOCS人为源排放的分布情况, 保定市的排放高值区域主要位于其东部地区, 保定市区附近存在高浓度的NOX和VOCS排放。

1.2 排放源分类和地理分区

为研究不同地区源排放对保定市臭氧浓度的贡献, 将第二重模拟区域划分为12个排放地区: 北京、天津、河北北部(包括张家口和承德)、河北东部(包括唐山和秦皇岛)、河北中部(包括廊坊、保定、石家庄、沧州、衡水)、河北南部(包括邢台和邯郸)、内蒙古、辽宁、山西、山东、河南以及其他地区(主要为江苏中北部和陕西东部)。

采用源排放情景分析法, 通过模拟保定市臭氧浓度在某地区源排放全部削减前后的变化, 来量化该地区排放对保定臭氧的贡献, 计算公式如下:

Ci=cbase-czero,i , (1) Pi=(cbase-czero,i)/cbase×100%, (2)式中, Ci和pi分别代表地区 i 源排放对受体点位臭氧浓度的贡献值和贡献率, Cbase和czero,i分别代表现状排放条件下和地区 i 排放全部削减条件下受体点位的臭氧模拟浓度。

此外, 在关闭第二重模拟范围内全部排放源条件下, 模拟得到的臭氧浓度代表受体站点受到跨区域传输影响的臭氧背景浓度。

1.3 后向轨迹分析

后向轨迹分析采用美国国家海洋和大气管理局(NOAA)开发的HYSPLIT模式, 该模式是欧拉与拉格朗日混合扩散模式, 广泛用于跟踪气流携带的粒子或气体的移动方向、分析污染物的来源和传输路径等方面[21]。本文选取保定市6个空气质量国控监测站点的中心位置(38.88°N, 115.48°E), 作为保定市区空气质量的代表点位, 进行后向轨迹分析。轨迹起始高度为300 m, 用NOAA的全球同化系统(Global Data Assimilation System, GDAS)提供的分辨率为6小时的气象数据, 绘制2014年7月臭氧高值时段(起始时间选取每日的11, 14, 17和20时) 72小时后向轨迹, 并对获得的轨迹进行聚类分析。

2 结果与讨论2.1 模拟效果评估

利用中国环境监测总站在全国城市空气质量实时发布平台(http://113.108.142.147:20035/emcpublish/) 发布的污染物小时浓度数据, 对本文的模式模拟结果进行验证。利用标准化平均偏差(NMB)、标准化平均误差(NME)和相关系数(COR), 评估模拟结果与观测数据在污染物浓度水平和变化趋势上的吻合程度, 并与其他相关报道进行对比。

保定市有 6 个空气质量国控监测站点(站名分别为接待中心、华电二区、胶片厂、监测站、游泳馆、地表水厂), 均设立在保定市辖区内, 对应于模式系统第二重模拟区域的两个网格, 其中位置偏南的游泳馆和地表水厂站点位于同一网格, 其余4个站点分布在另一网格。由于观测站点较集中, 本文采用位于同一网格内全部站点的平均观测浓度与所对应的网格模拟浓度进行对比评估。图3为两个网格的O3模拟浓度均值与网格内各站点平均观测浓度均值的时间序列。表1为保定市O3和NO2小时浓度模拟值与观测值比对的统计指标, 及国内外同类研究报道的模拟效果。总体而言, 本文模拟得到的O3浓度变化与观测值基本上一致, 其中, 后半月的模拟优于前半月; 本研究的模拟效果与其他研究报道的情况相近并在可接受范围内。

2.2 臭氧污染特征

如图3所示, 保定市2014年7月上、中、下旬的后半段经历多次臭氧污染过程, 出现臭氧中度污染日3天, 轻度污染日15天, 保定市区监测到的日最大8小时臭氧的月均值为156.8 μg/m3, 说明这段时间的臭氧水平总体上处于高位。中国环境监测总站发布的监测数据分析显示, 北京和石家庄在同期也经

历类似的臭氧污染过程, 保定地区的臭氧污染可能与周边地区有共同的影响因素以及相互作用[28–29],具有区域性背景。

根据监测结果, 保定地区的臭氧日变化总体上表现出单峰特点(图4), 早晨6—7时浓度最低, 此后逐渐上升, 在12时左右达到一日中的较高水平, 浓度高值一直持续到19时左右, 然后显著下降。与北京和石家庄同期臭氧日变化相比, 虽然三地臭氧总体上均为单峰日变化, 且浓度水平相近, 但保定臭氧变化的特点比较明显: 1)午后臭氧高值持续时间长, 单峰峰型较宽, 18时左右臭氧浓度略有升高, 反映保定地区臭氧来源的复杂性; 2) 0—8时保定、北 京、石家庄三地的大气总氧化剂Ox (以 O3+NO2计算)水平接近(保定比北京高6%, 比石家庄高7%),但保定 O3水平总体上高于北京和石家庄两地(比北京高21%, 比石家庄高39%), 保定地区 O3 在 Ox 中占的比例较高; 3) 保定地区9—12时 O3水平高于北京和石家庄, 表明保定上午的 O3浓度上升速度很快。关于这期间的 O3来源, 将在2.4.1节讨论。

图5是保定市7月每日11—20时臭氧模拟浓度空间分布的平均结果。如图所示, 位于太行山东侧平原地区的保定市中部和东部是臭氧浓度高值区, 其中, 保定市区、顺平县、定兴县等中部地区的平均浓度约为160 μg/m3, 系保定市臭氧水平最高的区

县; 东部区县的浓度略低于中部地区; 西部山区的臭氧浓度较低, 涞水、易县、涞源、阜平以及唐县西北部的臭氧平均浓度在140 μg/m3以下。保定市臭氧的分布特征与该市的地形、前体物排放分布以及华北平原臭氧输送等因素密切关联。

2.3 污染传输的轨迹分析

为研究大气传输条件与保定地区臭氧污染的关系, 对保定城区7月份每日11, 14, 17和20时的72小时后向轨迹进行模拟和聚类分析, 结果见图6和表2。在臭氧浓度较高的时段, 保定地区的污染水平主要受5类气团的传输影响, 尤其以偏南路径、东南路径和西北路径的传输为主导, 影响7月约84%的天数。对臭氧污染而言, 在受东南传输条件影响的8天中, 保定市区有7天出现臭氧超标, 是出现污

染日最多的传输类型。7月发生在偏南传输条件下的臭氧污染日有5天, 虽然该类气团影响下高值时段(11—20时)的臭氧月均浓度并不突出, 但污染日的平均浓度却高达179 μg/m3, 表明偏南风的传输条件利于臭氧污染的发生, 并且污染较严重。偏东气团7月影响保定地区的比例虽然较小, 但该传输条件下风速不高, 气团走向不稳定, 易受到京津冀东部、南部以及山东等高排放地区的影响, 保定市区处于该类传输条件下的3天均经历臭氧污染, 污染程度在 5类气团中最高。

2.4 臭氧污染来源2.4.1 臭氧来源的日间变化

利用1.2节介绍的臭氧来源贡献计算方法, 对保定市区日间各排放地区的逐时贡献进行计算, 图7是臭氧污染日的平均贡献结果。河北中部地区的排放贡献在日间的变化最显著, 上午9—10时从抑制保定市区臭氧水平转为提升臭氧浓度(贡献量从负值转为正值), 并在午后13—14时达到峰值, 是保定市区上午臭氧浓度迅速升高最重要的贡献者。相对而言, 来自其余地区的贡献在日间的变化总体上平缓, 导致保定市区臭氧日变化曲线在中午至下午呈现峰型较宽的特征。此外, 河南和山东地区排放的贡献高值出现在上午9—11时, 是保定上午臭氧浓度快速升高的另一重要原因。对模拟结果的分析表明, 河南和山东地区前一日生成的臭氧, 在偏南风或东南风作用下, 夜间输送至保定地区的边界层上空, 在次日上午边界层升高、大气垂直混合层充分

发展的过程中对近地面臭氧产生贡献。

从表 3 可以看出, 对于保定市区污染日的最大8 小时臭氧浓度, 来自跨区域背景的贡献比例很高(47%), 河北省的排放贡献为21%, 河南和山东占6%~7%, 北京(约2%)和天津(约1%)排放的影响较小。

2.4.2 保定市不同区县的臭氧来源

由于保定市不同区县所处的地理环境与臭氧浓度水平存在差异, 本文选取保定市区、涿州市、高阳县、定州市、阜平县的行政中心所在网格点位(图1)进行臭氧污染日的来源分析, 以期反映保定市 不同地区的臭氧来源特点, 结果列于表3。

就保定市整体平均而言, 在京津冀及周边地区范围内, 最主要的臭氧贡献地区是河北中部(贡献占比16.7%)、河南(6.6%)、山东(5.4%)以及其他地区(5.2%; 根据污染期间的大气传输特点判断, 主要是来自江苏的排放贡献), 河北省排放在总的区域贡献中约占2/5的比例。

保定市不同区县的臭氧来源有所差异, 保定市区和高阳县的来源构成较相似, 接近全市的平均情况。对于北部的涿州市, 北京排放的影响变得重要,贡献比例与山东、河南相当。对于南部的定州市,河北南部排放的影响加大, 超过山东省的贡献。地处西部山区的阜平县, 其臭氧来源与其他区县存在差异, 河北中部和山东省的排放影响程度下降, 来自山西的贡献比例增大(约占6%), 且跨区域背景的浓度占比较其他区县增加7%~9%。

2.4.3 不同传输条件下的臭氧来源

根据2.3节的分析可知, 在偏南气团、东南气团和偏东气团的影响下, 保定市夏季易发生臭氧污染,统计 7 月份这 3类大气传输条件下保定市区污染日最大 8 小时臭氧的来源构成情况, 结果如图 8 所示。可以看到, 在 3 种传输条件下, 来自河北中部地区源排放的影响在京津冀及周边各地中最大、且贡献比例相对稳定(16%~19%)。当受偏南气团影响时, 河南(10%)、河北南部(7%)以及山西(6%)等地的排放对保定臭氧水平的贡献也较高。在东南传输条件下, 山东省排放的影响凸显(贡献约12%)。在偏东气团作用下, 来自北京(8%)、山东(6%)、辽宁(6%)等地的传输贡献均对保定臭氧污染产生较重要的影响。总体而言, 保定地区的臭氧污染以受河北省中部地区影响为主, 在不同大气传输条件下, 周边地区的贡献亦不可忽视, 臭氧来源与气团途径区域一致(图6)。

3 结论

本文运用 Models-3/cmaq 模式, 结合污染源排放情景分析和后向轨迹分析法, 研究了2014年7月保定市的臭氧污染特征, 量化臭氧来源贡献, 分析传输条件变化对保定市臭氧污染及来源的影响。保定市臭氧在空间上呈现中部和东部平原区浓度高、西部山区浓度低的分布特点。与北京和石家庄相比, 保定臭氧浓度上午上升速度快, 中午至傍晚浓度高值维持时间长, 呈现宽峰型的单峰日变化特征。

研究期间, 保定市臭氧污染主要发生在偏南气团、东南气团、偏东气团的传输影响下, 污染日中3 类传输条件出现的比例分别为28%, 39%和17%。

在保定市最大 8 小时臭氧中, 跨区域背景影响的占比接近1/2, 但日间变化幅度较小。在京津冀及周边地区对保定臭氧的贡献中, 河北省排放贡献最大(约占区域总贡献量的2/5), 河南省、山东省和其他地区也有重要影响(均占1/10左右的区域贡献比例)。在上午, 河北中部排放贡献的快速增大, 以及来自河南和山东的臭氧通过垂直混合向地面输送,导致保定臭氧浓度快速升高。除河北中部外, 其余地区的日间贡献总体上变化平缓, 使得保定午后臭氧高值的持续时间较长。 致谢 感谢清华大学 MEIC 团队提供全国污染源排放清单。

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黑点代表位于保定市区、涿州市、高阳县、定州市、阜平县的臭氧来源分析点位图 1 第二重模拟区域范围(左)及保定市代表区县臭氧来源分析点位分布(右) Fig. 1 Second domains for the simulation (left) and the locations of Baoding sites (right)

图 2京津冀及周边地区 NOX 和 VOCS 排放速率分布Fig. 2 Distributions of NOX and VOCS emission rates in Beijing-tianjin-hebei area

图 3保定市国控站点所在网格的平均臭氧模拟值与观测值对比的时间序列Fig. 3 Comparison between simulated and observed ozone concentrations at Baoding sites

图 5 2014 年 7 月臭氧高值时段(11—20 时)的月均浓度分布Fig. 5 Distribution of monthly average ozone concentration from 11:00 to 20:00 in July 2014

图 6 2014 年 7 月 11—20时保定市臭氧高值时段气团后向轨迹聚类结果Fig. 6 Clustering results of backward trajectory during 11:00–20:00 in July 2014

图 4 3 城市 7 月份空气质量国控监测站点 O3监测浓度的月均日变化Fig. 4 Monthly average diurnal variation of ozone in Baoding, Beijing and Shijiazhuang

图 7保定市区的臭氧污染日日间 8—20 时来源贡献Fig. 7 Ozone source apportionment during 8:0020:00 in polluted days in Baoding urban area

图 8保定市区的臭氧日间 8—20 时来源贡献Fig. 8 Ozone source apportionment from 8:00 to 20:00 in Baoding urban area

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