表面等离激元强弱耦合的频域和时域研究

宋瀚法 胡小永†

北京大学物理学院人工微结构和介观物理重点实验室, 北京 100871; † 通信作者, E-mail: xiaoyonghu@pku.edu.cn

摘要 从频域和时域两个维度研究表面等离激元耦合系统在强耦合与弱耦合区域的特性, 在理论上研究给定参数的表面等离激元耦合系统的本征频率、损耗以及亮暗模式随耦合强度的演化。在频域上对门结构在强耦合区域的杂化模式特征、散射光谱特性、偶极子与四极子模式的劈裂情况进行数值计算; 在时域上, 由于激发出两个不同频率的杂化模式叠加形成拍频, 利用拍频信号周期可以精确地给出杂化模式的频率, 得到散射光谱对应的频率不是精确的模式频率的结论。通过扫描耦合距离观察模式演化, 找到奇异点所处区域, 通过系统的频域响应拟合, 确定奇异点的位置。在弱耦合区域, 时域计算给出亮暗模式分别按自身衰减速率衰减的预期结果。关键词 局域表面表面等离激元; 强耦合; 弱耦合; 奇异点; 耦合模方程

Study on Strong and Weak Coupling for Surface Plasmon Resonance in Both Frequency and Time Domain SONG Hanfa, HU Xiaoyong†

State Key Laboratory for Artificial Microstructure and Mesoscopic Physics, School of Physics, Peking University, Beijing 100871; † Corresponding author, E-mail: xiaoyonghu@pku.edu.cn

Abstract A study is proposed creatively on the strong and weak coupling properties of plasmon coupling systems in both frequency domain and time domain. Theoretically, calculations on the eigen-frequencies, decay rates and the evolutions of bright and dark mode with respect to the strength of coupling under a certain system are performed. Numerically, in the frequency domain calculations on the features of hybridized modes and scattering spectrum and also the splitting phenomenon of bright and dark modes are performed. In the time domain, the periodicity of the beat pattern from the hybridized modes with a difference in frequency is utilized to determine the precise eigen-frequencies of the hybridized modes. From the time domain calculations, the precise eigenfrequencies are close but do not absolutely correspond to the two peaks of the scattering spectrum. By sweeping the coupling distance and measuring the mode evolution, the area where the exceptional point exists is found and specified by fitting to the frequency domain response. In the weak coupling domain, time domain calculations show as expected that both the bright mode and dark mode decay with their individual decay rates. Key word localized surface plasmon polartion; strong coupling; weak coupling; exceptional point; coupled mode equation

由于局域表面等离激元(localized surface plasmon resonance, LSPR)的存在, 贵金属纳米粒子可以将光场局域在深亚波长的尺度上, 并且有巨大的近场增强[1]。基于局域表面等离激元的强局域性, 人们提出许多相关应用, 如超小光子回路[2]、表面增

[3] [4]强拉曼光谱 和生物传感器 等。在这些应用中,

共振频率作为系统最重要的参量, 受很多因素的影响, 如所处介质环境的折射率[5]、入射光偏振态[6]、纳米粒子的种类形状和大小[7]以及由耦合引起的本征频率漂移[8]。当两个或多个纳米粒子相互靠近到几十纳米量级时, 将会形成杂化模式, 即表面等离激元耦合[9]。与本征模式相比, 杂化模式会有频率

的移动, 这个移动的大小和方向与耦合强度相关。对于非厄米(开放)系统, 两个本征模式在“奇异点”(EP)相互合并, 成为两个简并模式[10], 这意味着它们的本征值实部和虚部都完全相同。奇异点也就是强弱耦合区的临界点。表面等离激元耦合系统是典型的非厄米系统, 可以用来研究强耦合与弱耦合区域模式的性质。非厄米耦合系统性质的研究对PT对称性的研究[11]和非厄米物理的研究[12]有重要意义, 如利用增益损耗的空间调制实现的单模激光器[13]。门型结构属于表面等离激元耦合结构中的典型结构之一, 由一个可以与自由空间光直接耦合的低Q值亮态原子(偶极模式)和不能与自由空间光直接耦合的高Q值暗态原子(四极模式)组成, 这种系统可以实现电磁诱导透明现象[14]。除平面的结构外,还有研究者提出三维层叠的门型结构, 从而通过辐

[15]射场耦合实现电磁诱导吸收现象 。2016 年, Yu等[16]提出在门型结构中杂化的表面等离激元模式占据主导地位。他们还提出通过调控亮原子与暗原子的距离来调控耦合强度, 从而实现从弱耦合到强耦合的控制, 但没有给出判断强弱耦合的定量标准和判据以及奇异点的位置。强耦合系统的模式劈裂现象和反交叉现象在诸多体系(如微腔众多的光子–光子[17]和光子–激子[18])中有所报道, 但对于表面等离激元耦合体系的研究大多局限在频域上。

本文首次在时域和频率两个维度上, 对表面等离激元耦合系统在强耦合与弱耦合两个区域的特性进行细致的研究, 给出频域上难以得到的结果, 并且可以从另一个角度印证频域结果, 丰富了这个领域的研究手段。此外, 对表面等离激元耦合体系时域的实验研究还较少, 我们提出利用宽谱的超短脉冲激发两个杂化模式, 从而探测近场的拍频信号,实现时域上对表面等离激元耦合系统的表征。

1 理论模型

利用耦合模理论[19]可以系统地定量研究门型结构这种非厄米体系的模式演化特征。一个共振频率为0,本征损耗为 的偶极子与一个相同共振频1

率, 本征损耗为 的四极子模式的耦合可用如下公2式描述:

其中,  是耦合强度, g是入射光耦合到偶极子模式的激发强度, E0代表入射光场, A和 A 分别代表偶1 2极模式和四极模式的复振幅。在弱耦合情况下, 通过式(1)可以得到模式本征频率与耦合强度的关系为

可以看到, 在弱耦合情况下, 本征值的实部(本征频率)并不发生变化, 而本征值的虚部(损耗(模式寿命))随着耦合强度发生变化。在强耦合情况

在强耦合区, 本征值的虚部保持不变, 而实部

发生劈裂, 并且这种劈裂随着耦合强度的增大而增

大。奇异点发生在 的情况下, 容易验证两模式本征值的实部相等, 虚部亦然, 模式简并。

图1(a)和(b)为一个确定的耦合系统的本征值实部和虚部随耦合强度的变化关系。具体到亮暗模式自身的变化趋势, 如图1(c)和(d)所示。可以看到在 =0 的情况下, 由于没有耦合, 亮模式是一个标准的洛伦兹线型, 而暗模式不能被激发。在 逐渐增大到0.3的过程中(弱耦合区), 可以看到亮模式有逐渐演化出两个峰的趋势, 而暗模式逐渐增强, 还是单峰。在 超过0.3达到强耦合区域继续增加的过程中, 亮模式的劈裂逐渐增大, 而暗模式也逐渐演化出两个峰, 准确地说, 此时不存在亮暗模式, 取而代之的是两个不同频率的杂化模式[20]。

2 结果分析和讨论

时域有限差分(finite-difference time-domain, FDTD)算法可以对光场在微结构中的瞬态和稳态性质进行数值计算[21]。通过设计金纳米棒的几何参数, 可以使得偶极子与四极子的共振频率相当接近,如图2(a)和(b)所示, 平面波激发的偶极模式与偶极子激发的四极模式的简化共振频率分别为23.3 和

23.5, 可以近似地视为重合, 通过洛伦兹拟合它们的近场响应可以分别得到本征损耗分别为1.2 和0.6。图 2(c)和(d)分别呈现偶极子和四极子在共振波长处的电荷分布, 可以证明模式的正确性。

本文考虑的耦合结构如图3(c)所示, 首先我虑耦合距离g=10 nm的情况。耦合结构的散射光谱如图3 (a)所示, 可以看到散射谱有两个峰, 分别在约化频率 f1=21.1 (890 nm), f2=25.5 (740 nm)处。这两个频率对应的电场强度分布以及电荷分布如图3(d)~ (g)所示, 可以看出偶极模式与四极模式发生强耦合, 从而产生两个杂化模式, 分别是低频 f1 处的成键模式和高频 f2处的反成键模式。由于库仑力的作用, 电场分别呈现局域在缝隙处以及远端的情况。偶极模式与四极模式强度的频域响应如图3(b)所示, 可以看到偶极模式的两个峰与散射谱的两个峰相互对应, 比四极模式的劈裂程度大, 与之前的解析结论相互印证。事实上, 通过散射光谱以及模式的劈裂, 可以判断g=10 nm处在强耦合区。

通过之前的频域分析, 可以得到系统处于强耦合区域的结论。但是, 由于表面等离激元模式线宽较大, 不能精确地判断两个杂化模式的频率, 只是粗略地选取两个散射峰处的频率作为杂化模式的频率, 大部分对表面等离激元耦合体系的频域研究都

[14–16]采用这样的方法 。如果从时域角度分析, 则有更丰富的信息。取一个脉冲光源激发结构, 光源的

耦合强度从 0 依次增加 0.1 到 1.2, 亮暗模式的本征约化频率为 23.4, 本征损耗分别为 1.2 和 0.6,入射光激发强度设为 10。为了表示方便, 约化频率定义为 2f10–14, f为国际单位制下的频率图 1 本征值实部(a)和虚部(b), 以及亮模式(c)和暗模式(d)随耦合强度的变化Fig. 1 Variation of the real (a) and imaginary (b) part of eigen-value according to coupling strength, and evolution of bright (c) and dark (d) mode against coupling strength

(a) 平面波激发的偶极模式强度, 偏振平行金纳米棒的长边方向; (b) 偶极子激发的四极模式强度, 偶极子偏振在结构面内垂直纳米棒长边方向; (c) 偶极子在共振频率的电荷分布; (d) 四极子在共振频率的电荷分布。L1=122 nm, H1=50 nm, L2=120 nm, H2=60 nm, D=30 nm, S=50 nm, 考虑实际的微纳制备情况, 对金纳米棒加半径为 20 nm 的倒角图 2偶极模式强度和四极模式强度及其在共振频率的电荷分布Fig. 2 Strength of dipolar and quadrupolar mode under plane wave excitation with polarization parallel to the long axis of nanorod and their charge distribution at resonance frequency

(a) 表面等离激元耦合结构示意图; (b) g=10 nm 耦合结构的散射光谱; (c) 偶极子和四极子的频域响应, 模式强度探测器分别紧靠偶极子和四极子的边缘; (d)和(e)为在 f1 和 f2 处电场强度分布; (f)和(g)分别为在 f1 和 f2 处的电荷分布。L1=122 nm, H1=50 nm, L2=120 nm, H2=60 nm, D=30 nm, S=50 nm, 倒角半径为 20 nm图 3 表面等离激元耦合结构Fig. 3 Schematics of plasmon coupling system

图 4偶极子模式处电场的时域演化Fig. 4 Time evolution of electric field for a time monitor close to dipole mode