基于污染指数法的8种中药材重金属污染情况文献研究

CJI (Traditional Chinese Medicine) - - 中国中医药信息杂志 - 基金项目:北京中医药大学校级研究生自主课题项目(2015-JYB-XS136) 通讯作者:曾光,E-mail:zengg1234@163.com

钟源,赵蓉,李前慧,姜英玉,曾光

北京中医药大学,北京 100029

摘要:目的 评价 2015年版《中华人民共和国药典》有明确重金属及有害元素限量标准的8种植物类中药材(山楂、枸杞子、白芍、金银花、丹参、甘草、黄芪、西洋参)重金属铜、汞、砷、铅、镉的污染情况。方法 计算机检索中国知识资源总库(CNKI)、中国学术期刊数据库(万方数据)、中文科技期刊数据库(重

庆维普)、中国生物医学文献数据库(CBM)、中文生物医学期刊文献数据库(CMCC)1982年 1 月 1 日-2015年 12 月 31 日 8 种中药材与重金属相关文献。检索时间:2016 年 4月。采用单因子污染指数和内梅罗综合污染指数分析中药材重金属污染情况。结果 经筛选,纳入文献259篇。甘草的镉污染指数为5.28,黄芪和白芍的汞污染指数分别为 1.48、3.94,均大于 1。内梅罗综合污染指数排序为丹参(0.39)<山楂(0.42)<枸杞子

(0.56)<西洋参(0.78)<金银花(0.83)<黄芪(1.38)<白芍(2.32)<甘草(3.70)。块根类中药材的汞、镉污染指数分别为 1.07、1.66。花果类中药材的内梅罗综合污染指数为 0.65,块根类中药材为 1.3。结论 山楂、枸杞子、丹参为安全等级;金银花、西洋参处于污染警戒线;黄芪为轻度污染,主要污染物为汞;白芍为中度污染,主要污染物为汞;甘草为重度污染,主要污染物为镉。花果类中药材为安全等级;块根类中药材为轻度污染,主要污染物为汞和镉。应注重控制各种中药材中单因子污染指数较高的重金属含量。关键词:中药材;重金属;单因子污染指数;内梅罗综合污染指数

DOI:10.3969/j.issn.1005-5304.2018.05.022

中图分类号:R2-05;R282 文献标识码:A 文章编号:1005-5304(2018)05-0101-04

Literature Research in Contamination Index Method to Evaluate Heavy Metal Contamination in Eight Kinds of Chinese Materia Medica

ZHONG Yuan, ZHAO Rong, LI Qian-hui, JIANG Ying-yu, ZENG Guang

Beijing University of Chinese Medicine, Beijing 100029, China

Abstract: Objective To analyze the pollution of heavy metals such as Cu, Hg, As, Pb, Cd in Chinese materia medica, a clear limit of heavy metals and harmful elements in 2015 version of the People's Republic of China Pharmacopoeia, such as Crataegi Fructus, Lycii Fructus, Paeoniae Radix Alba, Lonicerae Japonicae Flos, Salviae Miltiorrhizae Radix et Rhizoma, Glycyrrhizae Radix et Rhizoma, Astragali Radix, and Panacis Quinguefoii Radix. Methods Computer was used to search articles about 8 kinds of Chinese materia medica and heavy metals in CNKI, China Academic Journal Database (Wanfang Data), Chinese Science and Technology Periodical Database (VIP), China Biomedical Literature Database (CBM), Chinese Medical Current Contents (CMCC) from January 1, 1982 December 31, 2015. Retrieval time: April 2016. Heavy metal pollution in Chinese materia medica was analyzed by single factor pollution index and Nemerow comprehensive pollution index. Results After screening, 259 articles were included. Pollution index of Cd in Glycyrrhizae Radix et Rhizoma was 5.28; pollution index of Hg was 1.48 in Astragali Radix and 3.94 in Paeoniae Radix Alba. Nemerow comprehensive pollution index sorting was Salviae Miltiorrhizae Radix et Rhizoma (0.39) < Crataegi Fructus (0.42) < Lycii Fructus (0.56) < Panacis Quinguefoii Radix (0.78) < Lonicerae Japonicae Flos (0.83) < Astragali Radix (1.38) < Paeoniae Radix Alba (2.32) < Glycyrrhizae Radix et Rhizoma (3.70). Pollution indexes of Hg and Cd in roots of Chinese materia medica were 1.07 and 1.66. The Nemerow comprehensive pollution index of Chinese materia medica of flower and fruit was 0.65, and the roots of Chinese materia medica was 1.3. Conclusion Crataegi Fructus, Lycii Fructus and Salviae Miltiorrhizae Radix et

Rhizoma are in security level; Lonicerae Japonicae Flos and Panacis Quinguefoii Radix are in pollution warning line; Astragali Radix is slightly polluted, and the main pollution material is Hg; Paeoniae Radix Alba is moderately polluted, and the main pollution material is Hg; Glycyrrhizae Radix et Rhizoma is heavily polluted, and the main pollution material is Cd. Flowers and fruits of Chinese materia medica are in security level; roots of Chinese materia medica are sightly polluted, and the main pollutants are Hg and Cd. Heavy metal with higher single factor pollution index in a variety of Chinese materia medica should be controlled.

Keywords: Chinese materia medica; heavy metal; single factor pollution index; Nemerow comprehensive pollution index

中药资源是中医药学不断发展的物质基础。随着中医走出国门,中药安全性问题越来越受到国内外学者的关注。近年来,中成药、中药注射剂等重金属超

标事件已经造成一定的影响[1],中药材质量良莠不齐,重金属含量超标的问题已经不容忽视。

我国中医药重金属污染方面的相关研究多集中

在微量元素或有毒重金属含量测定方面[2-3],尚缺乏系统性的统计分析,且多运用超标率指标反映重金属超标情况。基于此,本研究通过系统收集文献资料的方式,运用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数评价和分析中药材重金属污染现状。1 资料与方法

1.1 研究对象

2015 年版《中华人民共和国药典》[4]中有明确重金属及有害元素限量标准的8种植物类中药材(山楂、枸杞子、白芍、金银花、丹参、甘草、黄芪、西洋参)。同时参照《药用植物及制剂外经贸绿色行业标准》(WM/T 2-2004) [5]中药材重金属的限量值:铅

(Pb)≤5 mg/kg,砷(As)≤2 mg/kg,汞(Hg)≤

0.2 mg/kg,镉(Cd)≤0.3 mg/kg,铜(Cu)≤20 mg/kg。该标准与 2015年版《中华人民共和国药典》相符。

1.2 数据来源计算机检索中国知识资源总库(CNKI)、中国学术期刊数据库(万方数据)、中文科技期刊数据库(重庆维普)、中国生物医学文献数据库(CBM)、中文生物医学期刊文献数据库(CMCC)。检索时间范围:

1982 年 1 月 1 日-2015 年 12 月 31 日。检索词包含目标中药材与重金属两部分:“中药”“中药材”“草药”“中草药”“金银花”“甘草”“丹参”“黄芪”“山楂”“西洋参”“枸杞子”“白芍”及“重金属”“有害元素”“有毒元素”“微量元素”“无机元素”“铜”“汞” “砷”“铅”“镉”,检索词均用“OR”连接。检索时

间:2016 年 4 月。

1.3 纳入与排除标准

纳入标准:①8 种中药材的种植地为中国大陆; ②文献提供中药材重金属含量的原始数据;③重金属的检测方法为原子吸收分光光度法(AAS)、电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)或电感耦合等离子体发射光谱法(ICP-AES);④中药材样品前处理方法为湿式消解法、微波消解法或干灰化法;⑤重复发表的文献纳入最新发表或数据更完整者。排除标准:①不符合上述纳入标准;②综述、会议记录、讲座、评论性质的文献。

1.4 资料提取和质量评价

2名研究者独立进行文献检索、筛选和数据提取、录入,意见或数据不一致时协商解决。提取的数据包括:文献名称,第一作者,发表刊物,发表年份,中药材名称,产地,样本数,中药材中 Cu、Hg、As、Cd、Pb 的含量(mg/kg)。根据 AHRQ横断面研究评

价标准[6],结合中药材重金属含量测量的相关因素,制定本研究文献质量评价的标准:①是否对中药材样品进行真伪鉴定;②是否交代中药材样品的前处理方法或详细描述了前处理过程;③是否表明重金属元素的检测方法;④是否列出中药材中各重金属的测量值;⑤是否描述了如何控制测量误差的措施。总分 5

分,1条目为1 分;0~3分为低质量研究,4~5分为高质量研究。

1.5 评价方法

1.5.1 单因子污染指数法单因子污染指数可评价重金属污染程度。Pi= Ci/Si,Pi 为第 i 个单因子污染指数,Ci为第 i 个污染物的测量值,Si为第 i个污染物的评价标准。Pi>1表明受到污染,Pi越大表明污染程度越高。目前,众多

研究选用此法来反映中药材中重金属的超标倍数[7]。

1.5.2 内梅罗综合污染指数法由于中药材重金属污染是一个复杂的体系,单因子污染指数只能反映各个金属元素的污染程度,不能全面反映中药材的污染状况。内梅罗综合污染指数在单因子污染指数评价基础上兼顾极值,反映出各污染物对中药材的综合影响。目前广泛应用在水、土壤的

质量监控中,也有部分研究运用到水果、蔬菜、乳制品、中药材等污染状况研究中[7-9]。 P 综合为综合污染指数;Pmax为各单因子污染指数中的最大值;Pave为所有单因子污染指数的平均值。共划分成5个等级:P 综合≤0.7 为安全级,0.7<P 综合≤1为警戒级,1<P 综合≤2 为轻度污染,2<P 综合≤3 为中度污染,P 综合>3为重度污染。2 结果与分析

2.1 文献检索结果

初检出相关文献 3162 篇,运用 NoteExpress2.0剔除重复文献 983篇,通过阅读标题与摘要剔除与研

2.3中药材重金属污染指数

8种中药材的重金属污染指数见表2。内梅罗综合

污染指数综合指数排序为丹参(0.39)<山楂(0.42)<

枸杞子(0.56)<西洋参(0.78)<金银花(0.83)<

黄芪(1.38)<白芍(2.32)<甘草(3.70)。其中山楂、枸杞子、丹参为安全等级;金银花、西洋参处于警戒线;黄芪为轻度污染,其中 Hg 平均单因子污染指数为 1.48,其他 4种金属的平均单因子污染指数均未超过1,提示主要污染物为Hg;白芍为中度污染,其 Hg 平均单因子污染指数为 3.94,为主要污染物;甘草为重度污染,其Cd平均单因子污染指数为5.28,为主要污染物。这可能与甘草对 Cd,黄芪和白芍对Hg 的吸收与富集能力较强有关,药材生长环境、土壤中重金属含量是影响重金属污染程度的重要因素。

2.4 不同类型中药材重金属含量植物类中药材按药用部位的不同,可分为块根类、花果类、全草类、皮类、茎叶类、种子类,本研究涉及花果类(枸杞子、金银花、山楂)及块根类(黄芪、白芍、丹参、西洋参、甘草)。Cu、As平均含量 究无关的文献 325 篇、不符合纳入标准的 1332 篇,通过逐篇阅读原文剔除不符合纳入标准的文献 263篇,最终纳入文献259 篇。

2.2 中药材重金属含量按不同种类中药材进行分组,分析其重金属的污染情况,结果见表1。黄芪的Hg平均含量为0.3 mg/kg,白芍的 Hg平均含量为 0.79 mg/kg,均超过其限量值

(0.2 mg/kg);甘草的 Cd平均含量为 1.58 mg/kg,超

出其限量值(0.3 mg/kg)。其他重金属含量均未超过相应限量值。各类药材汇总后的重金属平均含量中,仅 Cd 超过限量值,为 0.42 mg/kg,其他重金属含量平均值均未超标。可见8种中药材的整体污染情况较轻,不同种类中药材的重金属含量不同。

— 为花果类>块根类;Hg、Pb、Cd 的平均含量为块根类>花果类。不同部位对于重金属的吸收与富集有所差异。结果见表3。

2.5 不同类型中药材重金属污染指数

不同类型中药材重金属平均单因子污染指数及内梅罗综合污染指数见表 4。块根类中药材的 Hg 污染指数为 1.07、Cd 污染指数为1.66,表明受到污染。花果类中药材的重金属平均单因子污染指数均小于1。

花果类中药材的内梅罗综合污染指数为0.65,属于安全等级;块根类中药材的内梅罗综合污染指数为1.3,处于轻度污染,Hg 和 Cd 为块根类中药材的主要污染物。这与块根类中药材的平均重金属含量大于花果类的结果吻合。块根类中药材直接接触土壤,而花果类药材距离土壤较远,且生长周期较短,都是造成二者污染程度有差异的因素。 3 讨论西洋参、金银花、黄芪、白芍、甘草均受到不同程度的重金属污染。从重金属含量来看,除黄芪 Hg含量(0.3 mg/kg)、白芍 Hg 含量(0.79 mg/kg)、甘草 Cd 含量(1.58 mg/kg)超出限量值,其他中药材的重金属含量均未超过相应的限量值。单因子污染指数和内梅罗综合污染指数显示:山楂、枸杞子、丹参为安全等级;金银花、西洋参重金属含量处于警戒线;黄芪为轻度污染,主要污染物为Hg;白芍为中度污染,主要污染物为Hg;甘草为重度污染,主要污染物为Cd。中药材生长环境中土壤、水、大气及使用的化肥均对其生长带来直接或间接影响,而自身的遗传特性决定了其对重金属的吸收和富集能力。因此,导致中药材重金属污染情况严重的因素多样且复杂,尽管西洋参、金银花、黄芪、白芍、甘草均受到不同程度的重金属污染,具体原因仍需进一步探究。

块根类中药材污染程度高于花果类。花果类中药材属于安全等级;块根类中药材为轻度污染,主要污 染物为Hg 和Cd。块根类药材直接与土壤接触,直接与重金属发生主动和被动吸收,而花果类中药材凭借距离根部较远、生长周期较短的条件,与外来重金属的接触时间较少,重金属的富集时间较短,故其重金属污染情况普遍较轻[10]。

采用内梅罗综合污染指数法评判中药材的重金属污染已较为普遍,其优势在于兼顾平均值和极值,综合反映污染情况,但其计算方法易夸大最大值对中药材的影响。根据内梅罗综合污染指数的公式,可见部分样本中某种重金属含量超标会导致该金属平均含量升高,造成内梅罗综合指数升高。因此在使用内梅罗综合污染指数评价中药材重金属污染情况时,还应结合单因子污染指数,注重控制单因子污染指数较高的重金属含量。

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(收稿日期:2017-05-22)

(修回日期:2017-06-25;编辑:向宇雁)

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